基于二价硅烷的“受阻路易斯酸碱对”体系在活化氢气上取得进展

上传时间 :2018-01-02 11:08:26    浏览次数 :0    作者与来源 :苏丽

小分子(H2、CO2、NH3、N2O、N2 和CH4等)的活化一直是化学化工领域一个十分重要的研究课题,这些储存化学能的小分子在工、农业生产领域有着广泛的用途。构建廉价、无毒、高效的活化小分子化合物的主族元素催化体系一直是一项富有挑战性的工作。近期发展起来的路易斯酸和碱组成的“受阻路易斯酸碱对”体系表现出类似于过渡金属的反应活性,广泛应用于小分子的活化领域。但路易斯酸局限于价格昂贵的全氟代芳香烃硼烷及其衍生物,主要是B(C6F5)3和HB(C6F5)2。而价格低廉,无毒,路易斯酸性可调的有机硅化合物在小分子活化领域的展现出巨大的潜能。

QQ图片20180102153458

李志芳课题组利用二烷基硅烯1的两亲性,分别于路易斯酸硼烷(BPh3, BEt3),或路易斯碱(PPh3, PEt3, NPh3, NEt3)形成 “受阻路易斯酸碱对”体系。实现了在低温下活化氢气。论文系统研究硅原子上的取代基的电子性质和对空间位阻效应对其反应活性的影响,探讨其活化小分子化合物的反应机理。为开发出能与H2进行可逆反应的“受阻路易斯酸碱对”体系提供了实验依据。相关研究工作发表在Chem. Asian J 和Organometallics等期刊上。